精准可控有机金属超分子自组装及功能

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基于配位键的金属大环一直被视为超分子基础研究领域中的热门分支;三角形、四边形、矩形、五边形、六边形甚至更大的环状组装体陆续出现.尽管如此，有机配体的柔韧性和金属配位的偏向性导致组装产物中普遍含有大量预期之外的大环结构。即使在单一配体的自组装体系中，也会出现多种杂质产物，严重限制了组装体的发展。为了解决这一阻碍超分子进一步应用的重大难题，模拟“生命体内多重协同作用指导复杂蛋白构建”这一自然现象，提出了利用提高配位点密度（DOCS）来获得单一结构的全新超分子组装概念：即引入有多重配位能力的有机配体，通过其内外环共同作用来增加配位点的密度，从而引导自组装过程按照预期方式发生并形成单一产物。首先设计并合成了具有三个三联吡啶和四个三联吡啶的两种多重有机配体。电喷雾质谱和离子淌度质谱数据完美证明了两者与Zn2+的组装产物均为理论预期的单一六元花环（HexagonWreaths）平面结构。接下来设计并合成了具有四个单吡啶的新型配体。该配体与铂和钯按照不同比例进行自组装，分别获得与预期相符的新型环套环（Ring-In-Ring）的二维平面结构和球套球（Sphere-In-Sphere）三维立体结构。电喷雾质谱证明所有产物均是单一结构,同时梯度质谱呈现的巨大的差别显示出3D超分子球套球稳定性远高于2D环套环结构。这些都证明了DOCS概念的精准性和普适性。
作者：王明
作者单位：吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室,长春市前进大街2699号
母体文献：全国第十九届大环化学暨第十一届超分子化学学术讨论会论文集
会议名称：全国第十九届大环化学暨第十一届超分子化学学术讨论会  
会议时间：2018年8月16日
会议地点：呼伦贝尔
主办单位：中国化学会
语种：chi
分类号：TH1TB9
关键词：金属大环  自组装体系  配位点密度  稳定性
在线出版日期：2021年11月24日
基金项目：
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